《碳源小分子与氢能利用研究》心得体会

《碳源小分子与氢能利用研究》心得体会

中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师葛庆杰老师进行题为《碳源小分子与氢能利用研究》的学术交流报告。葛庆杰老师长期从事多相催化的应用基础研究，以具有重要的科学意义和应用背景的能源化工反应为对象，进行催化新材料、新工艺、新技术等科学研究，为能源资源的合理化应用提供新型催化材料、工艺和技术。承担多项国家、中国科学院和企业项目。

葛庆杰老师团队以CO2为碳源，与可再生能源电解水产生的H2催化转化合成燃料和高附加值化学品，不仅可实现CO2减排，还可解决对化石燃料的过度依赖及可再生能源的存储问题，具有重要战略意义。精准调控C-O键活化和C-C键偶联是CO2加氢转化反应极具挑战性难题，也是实现CO2高效转化利用的关键。葛庆杰老师团队在前期工作中构建了一种多活性位协同催化的Na–Fe3O4/HZSM-5多功能催化剂，率先实现了CO2加氢高选择性合成汽油馏分烃（78%），在接近工业生产条件下连续稳定运行1000小时以上，显示出潜在的工业应用前景。研究发现，多功能催化剂的分子筛孔道结构和酸性以及多活性位间的亲密性效应对烃产物分布有显著影响。在此基础上，延续多功能催化剂设计理念，将目标产物定位为高辛烷值的清洁汽油组分—异构烷烃，将铁基催化剂分别与具有高异构化活性的HMCM-22和HBeta分子筛进行耦合，并与具有高芳构化活性的HZSM-5分子筛进行了对比，研究了分子筛孔道结构和酸性对Na–Fe3O4/Zeolite催化剂上CO2加氢产物分布和积碳形成的影响，并在深入探索分子筛失活原因及积碳形成本质的基础上，对催化剂进行了再生研究，为其工业化应用提供了可能。

研究主要亮点：（1）成功制备了Na−Fe3O4/HMCM-22高效多功能催化剂，实现了逆水汽变换、C-C偶联和异构化三步串联反应的高效协同催化，CO2和H2可一步高收率合成异构烷烃（时空收率高达102mgiso gcat-1 h-1）；（2）MCM-22分子筛具有的独特孔道结构和Brønsted酸性质促进了烯烃中间体的异构化反应，抑制了其芳构化反应；并以乙烯为原料验证了烯烃物种在不同分子筛上的反应倾向，探讨了异构烷烃的形成历程；（3）结合反应后分子筛组分的积碳分析，探讨了分子筛失活原因和积碳形成本质，深化了对CO2加氢反应机理及积碳过程的理解；并对分子筛再生方法进行了研究，研制的多功能催化剂可反复多次再生保持其高效催化CO2加氢合成异构烷烃性能。

葛庆杰老师研究团队从催化剂的设计出发，依次从催化性能、积碳分析、反应机理及催化剂再生方面展开研究，条理分明、循序渐进，全面深入介绍了Na−Fe3O4/HMCM-22催化剂上CO2催化加氢合成异构烷烃的反应历程，丰富了对CO2加氢过程的认识和理解。